通訊作者：Dongyun Chen，Jianmei Lu光催化CO2還原可以實現以節能環保的方式利用溫室氣體CO2作為資源，其中需要合適的催化材料來實現高效催化。催化劑表面活性位點不足和電子轉移受阻嚴重限制了光催化性能。因此，多孔氣凝膠由包含不同比例的 Ni-Co 雙金屬氫氧化物 (NixCoy) 的復合材料構建而成，該復合材料使用簡便的原位生長方法在還原的氧化石墨烯 (GR) 上生長成分級納米片陣列結構。這種結構可以暴露許多活性位點以增強吸附誘導的光催化 CO2 還原。 且在Ni-Co雙金屬氫氧化物的協同作用下，CO2吸附能力和載流子分離轉移性能優異。 使用簡單的原位生長方法，合成了一系列 NixCoy-GR 層狀納米復合材料，在反應過程中進一步組裝成多孔氣凝膠結構。摻雜Co金屬顯著提高了單金屬催化劑的催化性能。 Ni7Co3-GR 催化劑具有最高的 CO 產率和最佳的 CO 選擇性，在沒有光敏劑的情況下使用 Ni7Co3-GR 催化劑，CO 釋放率高達 941.5 μmol h-1 g-1，選擇性為 96.3%。因其通過在 GR 上共負載 Ni-Co 氫氧化物納米片陣列形成的多孔氣凝膠結構提供了大量的催化活性位點，從而增強了 CO2 的吸附能力。在這項工作中，展示了一種簡單的方法來構建具有成本效益的光催化材料，以便在沒有光敏劑的情況通過Ni-Co雙金屬氫氧化物的協同催化來增強 CO2 的{attr}3105{/attr}。 合適的Co(OH)2納米片可以作為空穴收集器，而Ni(OH)2納米片可以作為電子匯和還原活性位點。 因此，光生電子/空穴對被分離以提供電荷載流子的出色轉移。在光催化CO2還原實驗中，這項工作展示了一種簡便且新穎的合成策略，用于制備具有豐富催化活性位點的二維光催化劑，用于高效光催化還原 CO2。
方案 1. 多孔氣凝膠催化劑的制備示意圖，其中 Ni-Co 雙金屬氫氧化物納米片陣列在石墨烯上生長。
圖1. a-i) GO (a)、Ni(OH)2-GR (b)、Co(OH)2-GR (c) 和不同 NixCoy-GR 復合催化劑 (d-i) 的 SEM 圖像。
圖2. a-c) Ni(OH)2-GR（左）和 Co(OH)2-GR（右）（a）和 Ni7Co3-GR（b，c）的 TEM 圖像。d) HAADF-STEM 圖像，e) 元素圖，和 f) Ni7Co3–GR 的 HRTEM 圖像。
圖3. a) XRD 圖案和 b) 具有不同 Ni/Co 比的 NixCoy-GR 復合材料的 XPS 測量光譜。c-f) Ni7Co3-GR 的高分辨率 XPS 光譜：c) C 1s，d) O 1s，e) Ni 2p，和 f) Co 2p。
圖4. a) Ni7Co3-GR 氣凝膠的宏觀和微觀結構以及不同催化劑的 N2 吸附-解吸等溫線。b) 不同催化劑在 25 °C 下的 CO2 吸附等溫線。
圖5. a) 不同催化劑在光催化還原 CO2 中的性能。b) 不同反應條件對CO2光催化還原的影響。c) NixCoy-GR 催化劑上 CO 的光催化產率隨時間變化。d) Ni7Co3-GR 催化劑的重復實驗。e) 與報道的不同光催化劑性能的比較。
圖6. a) 各種光催化劑的穩態 PL 光譜。b) 不同光催化劑的光電流響應曲線。c) Ni7Co3-GR 光催化劑的 Mott-Schottky 圖。d) Ni7Co3–GR 的價帶 XPS 光譜。
方案 2. Ni7Co3-GR 樣品上 CO2 的光還原機制示意圖。Wang M, Chen D, Li N, et al. Ni-Co Bimetallic Hydroxide Nanosheet Arrays Anchored on Graphene for Adsorption-Induced Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction. Adv Mater, 2022: e2202960. https://doi.org/10.1002/adma.202202960
目前評論：0